Le monastère abrite l’hôpital psychiatrique de Saint-Paul-de-Mausole, où
Vincent van Gogh séjourna un an, du 3 mai 1889 au 16 mai 1890, peu avant sa mort.
C’est pendant son séjour dans cette institut qu’il créa ses plus grandes œuvres. Les tournesols, la méridienne, la Nuit étoilée, l’Iris, Les Cyprès, Le Champ de blé au faucheur, Colline à Saint-Rémy, toutes ces toiles furent inspirés des nos paysages de Provence, et plus encore, des Alpilles.
Pendant quelques années, la cellule qu’occupa le peintre, dans l’aile gauche du bâtiment, fut aménagée en petit musée-souvenir. Mais la dégradation du bâtiment ne fit que s’accentuer. En dépit des articles et des suppliques, rien n’a été tenté pour répondre au vœu du peintre et faire de cette aile, « l’Atelier du Midi » dont il aurait rêvé.